居港期間，蔡元培仍然保持讀書寫作習慣。「目力漸弱，然仍不廢讀」。請弟子、商務印書館總經理王雲五「擇由上海攜來木板大字本書借供消遣，蔡先生閱畢，輒交商務同人攜回，另行易取他書。每書閱畢，有意見輒函告我」。這些書冊成了蔡元培在港「島居頗恨圖書少」生活中的慰藉，他至少讀了三四十冊，包括《陸放翁全集》《王陽明全集》等，還有斯諾的《西行漫記》。他讀得很認真，在日記中記下每一章的標題，並作筆記：「其第三章中有『中國共產黨的基本政策』『論對日戰爭』等節，述毛澤東的意見，頗詳。」
期間蔡元培創作詩文三四十首，比如為刊物寫《滿江紅·反侵略歌》、詩詞《岩泉》等，「泉在層岩下，源頭活水清。出山嫌世濁，抱璞守廉貞」；為親友家人寫「兒女承歡憑意匠，親朋話舊煦心田；一尊介壽山陰酒，萬壑千岩在眼前」等。為老友著作寫序，如《魯迅全集·良序》、任鴻雋《古青詩存·跋》、李宗侗《中國古代社會新研究初集·序》等；為北京大學四十周年紀念題詞「他日河山還我，重返故鄉，再接再厲，一定有特殊之進步，敬以是為祝」。
無論自己身處何境，他始終待人款洽，律己精嚴。此間一家人僅靠中研院的薪水度日，所發法幣一經兌換港幣，所剩無幾，而香港房租高昂，米珠薪桂。親睹其艱的余天民說，真所謂「三晉之大夫，不若鄒魯之僕妾也。」但蔡先生一如既往慷慨寬厚，不時周濟寒士。寧可自己生活清苦，甚至連看病都因囊中羞澀而一再拖宕，逢年節卻總是設法加送工人傭錢。詩人廖平子一家當時在港以織履為生，家無隔夜之糧，度日甚難。廖敬慕蔡先生，時常呈詩作予蔡，先生必贈其十元，幾乎每月皆然。
對好友的幫助，蔡先生以禮相贈。其子女就讀的學校重英文，延請北大校友余天民為子女「增習國文」，一周兩次。余天民堅辭束脩，他數次致謝函「弟為彼等講解，均喜歡無量，感謝不已」，「特寫一馬奉贈，借博一粲，兼表謝忱」。一九四○年正月初四，蔡、王兩家一起過春節「作半日之歡聚」，王雲五憶蔡「偶見小女鶴儀習書畫，勉勵有加。三月二日，即蔡先生病前一天，忽自動書一立軸擬畀小女」，「梅子生仁燕護雛，繞簷新葉綠扶疏。朝來酒興不可奈，買到釣船雙鱖魚」。誰知這竟是蔡元培的絕筆，「彌覺可珍」。
一九四○年三月三日晨，蔡元培在寓所突然頭暈倒地，口吐鮮血，被送往養和醫院。五日上午九時三刻，七十三歲的蔡元培走到了生命的最後時刻。臨終前，內侄幾次聽到他斷斷續續吐出「科學救國，美育救國……」一些字，這是蔡元培留給塵世最後的話語。
他一世清貧。身後欠下醫院千餘元、入殮的衣棺都是王雲五代籌。終其一生沒有一處屬於自己的房產。（解放後陳毅任上海市長時，得知蔡的家人居無定所，特批靜安區一三層小樓供其「子孫後代永久居住」。這是後話。）
當時的《大公報》報道：三月七日下午入殮時，「蔡公遺體……四周堆置各界致贈之花圈，四壁亦滿懸輓聯。」十日，商務印書館主持舉殯儀式，送葬隊伍達五千人。全港學校商舖下半旗誌哀，靈柩由禮頓道經加路連山道，再經波斯富街、軒尼詩道、皇后大道、薄扶林道入南華體育場公祭，市民沿途列隊目送。香港學者盧瑋鑾（筆名小思）在《香港文學散步》一書中描述「公祭時，參加者萬餘人，那真是榮哀」。一九四○年代全港人口只有五十萬。就連九龍租屋附近的居民感其仁厚，亦焚冥錠祭奠。街巷寂寂風拂幡旗，萬頭攢動不聞半點聲息。
與此同時，內地也舉行了隆重的公祭儀式與追悼大會，甚至一九四○年三月二十四日全國寄出的信件上，都加蓋一枚特殊郵戳「追悼蔡孑民先生紀念」。毛澤東特發唁電「學界泰斗，人世楷模」。周恩來親寫輓聯「從排滿到抗日戰爭，先生之志在民族革命；從五四到人權同盟，先生之行在民主自由」。
先生的遺骨葬於香港仔華人永遠墳場（位於五段二十三台，有心者可存記），上刻葉恭綽書「蔡孑民先生之墓」。一九七八年先生誕辰一百一十周年時，香港北大同學會集資重修陵墓，增添了生平墓表，文字由北大校友、香港中文大學教授王韶生撰（一說是臺靜農，有據可勘誤），台灣著名書法家、原台北故宮博物院副院長莊嚴所書。碑文中引用了蔡元培弟子、也曾任北大校長的蔣夢麟的誄詞：「當中西文化交接之際，先生應運而生，集兩大文化於一身，其量足以容之，其德足以化之，其學足以當之，其才足以擇之！」先生之風，世人共仰。
